¿Por qué no? ¿La etiqueta ico se agrega al atributo de imagen de la ventana (pista: no válida)?

VB no admite nuevos archivos ICO superiores a 48X48 porque VB se lanzó en 1998 y no existía tal novedad en ese momento.

El atributo de imagen se utiliza para configurar la imagen de fondo de la ventana. El archivo ICO es demasiado pequeño.

Si desea encontrar un archivo ICO gratuito, puede buscar en línea. Hay un paquete con 17.000 archivos. Si no lo encuentras te lo envío. Puedes dejar un mensaje QQ.

Existen herramientas para crear archivos ICO, como ICONXP. Puedo enviártelos si quieres.

También hay una herramienta en el disco de instalación de VB, que solo se puede utilizar para 16X16 y 32X32.